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)法を利用した
Mo/
Tcジェネレータへの応用研究(学位論文)藤田 善貴
JAEA-Review 2023-010, 108 Pages, 2023/08
JAEA-Review-2023-010.pdf:6.62MB
Tc(テクネチウム-99m)は核医学検査薬として最も多く使用されているラジオアイソトープであり、親核種であるMo(モリブデン-99)から生成される。Moの大部分はウランの核分裂生成物の一つとして生成されるが、近年、核セキュリティや核不拡散の観点からウランを用いないMo製造方法が望まれている。その方法の一つが、
Moに中性子を照射する(n,)法である。しかし、この方法で生成されるMo比放射能は極めて低いため、MoからTcを分離濃縮する装置であるMo/Tcジェネレータへ適用するには、Mo吸着材として使用されるアルミナ(Al
O
)のMo吸着およびTc溶離性能の向上が必要である。そこで本論文では、(n,)法を利用したMo/Tcジェネレータの実用化のため、アルミナの性能向上に有効なパラメータを解明し、低比放射能のMoに適用可能性のあるアルミナカラムの開発に貢献することを目的とする。本研究では、始発原料の異なるアルミナを作製し、Mo/Tcジェネレータ用のMo吸着材としての適用性を評価した。アルミナの結晶構造および比表面積がMo吸着特性へ及ぼす影響を明らかにするとともに、アルミナの表面分析結果に基づきMo吸着機構を解明した。また、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射したMoOを使用してTc溶離特性およびTc溶液の品質を評価し、現行のジェネレータを想定したアルミナカラムの試験結果からジェネレータへの適用可能性のある新たなカラム形状を提案した。これらの結果は、(n,)法を利用したジェネレータの実用化のためのアルミナカラムの開発に貢献する。
藤田 善貴; 新関 智丈*; 福光 延吉*; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*; Malgras, V.*; Kaneti, Y. V.*; Liu, C.-H.*; 籏野 健太郎*; 末松 久幸*; et al.
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 95(1), p.129 - 137, 2022/01
被引用回数：8 パーセンタイル：76.16(Chemistry, Multidisciplinary)本研究では、異なるpHの様々なモリブデン酸イオン種を含む溶液に浸したアルミナの各種表面分析(FTIR, XPS,ラマン分光法)により、アルミナへのモリブデン酸イオンの吸着メカニズムを考察した。得られた結果は、モリブデン酸イオンを含む酸性溶液にアルミナを浸すと、表面に存在するヒドロキシル基が除去されて正に帯電したサイトが生成され、モリブデン酸イオン(MoO
またはAlMo
O
H
)が静電相互作用によって吸着されることを示した。アルミナは酸性溶液にわずかに溶解してAlMoOHを形成し、これはMoOよりも容易に脱離する。さらに、アルミナ表面を多くの-OH基で濃縮し、Mo溶液を最適化してアルミナへMoOとしてモリブデン酸イオンを吸着させることで、アルミナのMo吸着および脱離特性を向上できる可能性が示唆された。これらの発見は、医療用放射性同位体(Mo/
Tc)ジェネレータ用の、より効率的で安定したアルミナベースのMo吸着剤の開発に貢献できる。
Mo adsorption and Tc elution with alumina columns藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 末松 久幸*; 土谷 邦彦
Journal of Physics; Conference Series, 2155, p.012018_1 - 012018_6, 2022/01
モリブデン-99(Mo)の娘核種であるテクネチウム-99m(Tc)は、放射性医薬品で最も使用される放射性同位元素である。核不拡散や核セキュリティ等の観点から、放射化法((n, )法)によるMo製造技術開発が進められている。(n, )法によって生成されるMoの比放射能は極めて低いため、(n, )Moをジェネレータに適応させるには高いMo吸着容量を有するAlOの開発が必要不可欠である。本研究では、材料が異なる3種類のAlOを準備し、静的および動的吸着でのジェネレータへの適応性を比較した。MoOペレット片(1.5g)は、京都大学研究用原子炉(KUR)を使用して5MW, 20分間照射した。照射後、MoOペレット片は6Mの水酸化ナトリウム水溶液で溶解し、動的吸着条件として1gのAlOを充填したPFAチューブ(
1.59mm)に添加し、生理食塩水によりミルキングした。動的吸着でのAlOのMo吸着容量は、静的吸着と比較してわずかに減少した。Tc溶出率は、動的吸着では1.5mLのミルキングで約100%溶出されたが、静的吸着では約56-87%しか溶出されなかった。また、動的吸着ではMo/Tc比が、静的吸着と比較して大幅に減少した。以上より、Tc溶出特性は、Moの吸着方法(カラムの形状,線形流量など)に大きく影響されることが示唆された。
瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 立原 丈二; 高藤 清人; 沖田 高敏; 佐藤根 大士*; 鈴木 道隆*
Mechanical Engineering Journal (Internet), 8(3), p.21-00022_1 - 21-00022_9, 2021/06
MOX燃料製造工程におけるグローブボックス内の核燃料物質の滞留並びに外部被ばく線量の低減を目的として、グローブボックス構成材のアクリルへのナノ粒子コーティングによる粉末付着防止に係る技術開発を進めている。AFM測定により、ナノ粒子コーティングを施したアクリル試験片表面の二乗平均平方根粗さは、非コーティング面に比べて高い値を有することを確認した。ナノ粒子コーティングにより、表面にナノオーダーの微細な凹凸が形成され、アクリル試験片と観察された最小粒子径約5
mのUO粒子との間に働く付着力が約10分の1に低下し、さらにMOX粉末の付着量が約10分の1に低減することが明らかになった。本研究によりグローブボックス構成材に対し、ナノ粒子コーティングを施すことにより、核燃料物質の付着防止効果が得られることがわかった。本手法は、グローブボックスにおける核燃料物質の滞留並びに外部被ばく線量の低減、アクリルパネルの視認性の改善に有効である。
Mo-adsorption/Tc-elution properties of alumina with different surface structures藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 北河 友也*; 松倉 実*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(3), p.1355 - 1363, 2021/03
被引用回数：3 パーセンタイル：45.99(Chemistry, Analytical)表面構造の異なる3種類のAlOを準備し、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した[Mo]MoOを用いて、Mo吸着/Tc溶離特性を調べた。Moを含むpHの異なる溶液中でAlOにモリブデン酸イオンを吸着させた結果、pHが低いほどAlOのMo吸着容量が高くなることが明らかになった。次に、モリブデン酸イオンを吸着したAlOのTc溶離特性を生理食塩水を流すことによって調べた。その結果、Mo吸着及びMo脱離特性はAlOの比表面積に影響され、Tc溶離特性はAlOの結晶構造に影響されることが示唆された。
明午 伸一郎; 武井 早憲; 松田 洋樹; 百合 庸介*; 湯山 貴裕*
Proceedings of 16th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.515 - 519, 2019/07
J-PARCセンターで進めている核変換実験施設では、標的に入射する大強度陽子ビームの形状を測定するために、発光型のプロファイルモニタの開発を行っている。このため、量子科学技術研究開発機構の高崎量子応用研究所のTIARA施設において、アルミナ発光型のプロファイルモニタの試験をArビーム(エネルギ150MeV)を用いて行った。アルミナ発光体は、加速器施設における実際の使用状況を考慮し、溶射によりアルミからなる母材に塗布し、密着性を有していることを試験により確認した。耐放射線性型のファイバイメージスコープを用いてビーム形状を測定したところ、明瞭な形状が得られることが確認された。さらに、発光体のビームに起因する発光強度の劣化をスペクトロメータを用いて測定した。その結果、700nmより長波長領域では2.5時間程度の照射時間で20%程度の発光強度の劣化が観測された。一方、700nmより短波長領域では著しい劣化が無いことが確認されたため、測定に用いる波長領域の選択により劣化の影響を緩和できることがわかった。
Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; Yuliarto, B.*; 熊田 博明*; 土谷 邦彦; 藤田 善貴; Malgras, V.*; 福光 延吉*; 榮 武二*; 籏野 健太郎*; et al.
Chemistry; A European Journal, 25(18), p.4843 - 4855, 2019/03
被引用回数：15 パーセンタイル：55.35(Chemistry, Multidisciplinary)ユニークな階層的多層構造を持つメソポーラスベーマイト(-AlOOH)およびガンマ-アルミナ(-AlO)ナノシート合成のために様々な生体分子の効果的な利用が実証されている。生体分子の性質と濃度は、得られる-AlOOHおよび-AlOナノシートの結晶度,形態および組織特性に強く影響し、容易に調整可能である。生体分子を用いて合成された階層型-AlOOHおよび-AlO多層ナノシートは、生体分子なしで合成したものと比較して、結晶度の向上、粒子分離の改善および明確な多層構造を示した。さらに、これらの-AlOOHおよび-AlOナノシートは、メソポーラス構造と階層的な多層構造により、それぞれ425, 371m
/gの高い比表面積を有していた。医療用ラジオアイソトープ製造のためのモリブデン吸着材に適用した結果、階層型-AlO多層ナノシートは33.1
40.8mg-Mo/gのMo吸着容量を有した。このMo吸着性能は、結晶度,比表面積および細孔容積の相乗的な組合せによる影響を受ける。提案された生体分子支援合成方法は、将来、他の3Dメソポーラス酸化物の合成に発展する可能性がある。
福光 延吉*; 山内 悠輔*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦
Isotope News, (760), p.15 - 18, 2018/12
核医学検査薬として最も多く使用されているTcの原料となるMoは我が国ではすべて輸入に頼っており、安定供給のためMo/Tcの国産化が望まれている。天然Moを中性子照射してMoを生成することは技術的には可能であるが、比放射能が低いことから、現在Mo/TcジェネレータのMo吸着剤として用いられているアルミナの吸着性能向上が期待される。そこで、本研究ではメソポーラス技術を適用して表面積を増加させた新規アルミナの開発を進めている。アルミナは2通りの方法で合成し、一方はアルミナ-シリカ複合体でアルミナ/シリカ分子比及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法、一方がエタノール処理で焼成時間及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法である。本解説は、これらのメソポーラス加工を応用した新規アルミナの研究成果についてまとめたものである。
明午 伸一郎; 武井 早憲; 松田 洋樹; 百合 庸介*; 湯山 貴裕*
Proceedings of 15th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.1035 - 1039, 2018/08
大強度陽子加速器を用いた加速器駆動型核変換システム(ADS)が原子力機構(JAEA)及び中国等で提案され、ADSにおいて標的に適切なビームが入射されていることを確認するプロファイルモニタの開発が重要となる。J-PARCの核破砕中性子源では炭化ケイ素(SiC)のマルチワイヤからなるプロファイルモニタを用いており、これまでの0.5MW運転では問題ないものの、今後の定常的な大強度運転ではワイヤの損傷劣化が進むことが予想されるため、ワイヤの損傷評価を定量的に行う事が重要となる。このため、量子科学技術研究開発機構(QST)のTIARAにおいて運動エネルギ105MeVのアルゴンビームを用い、プロファイルモニタのビーム試験を実施した。この結果、1MWの強度の半年間のビーム運転に対し、SiCワイヤによる測定信号は劣化を生じないことがわかった。マルチワイヤによる測定ではビームの二次元のプロファイルを得ることができないため、蛍光現象を用いたプロファイルモニタの開発を行った。一般的な蛍光体を用いる場合にはビームに起因する蛍光劣化が著しいものの、酸化クロムの含有量を抑えたアルミナを蛍光体として用い、更に短波長領域の光の観測により、蛍光劣化を大幅に改善できることが判明した。
明午 伸一郎
Proceedings of 61st ICFA Advanced Beam Dynamics Workshop on High-Intensity and High-Brightness Hadron Beams (HB 2018) (Internet), p.99 - 103, 2018/07
ハドロン加速器施設では、ビーム出力増大に伴いビーム機器の重要性が増す。J-PARCセンターの核破砕中性子源(1MW)のビーム運転では、水銀標的容器のピッティング損傷が重大な問題となり、この損傷はピーク電流密度の4乗に比例するため、ピーク電流密度を減少する機器が必要となる。ピーク電流密度の減少のため、八極電磁石を用いた非線形ビーム光学によりビーム平坦化技術開発を行った。この結果、非線形光学を用いたシステムにより、標的におけるピーク電流密度が線形ビーム光学の場合に比べ30%減少することが可能となった。また、30MWの大強度陽子を標的に入射する加速器駆動型核変換システム(ADS)では、更に大電流密度を用いる予定のため、大強度ビームに耐えうるモニタの開発が必要となるため、アルゴンビームを用いてビームモニタの試験を行った。クロム等が不純物として含まれる、アルミナ塗料の試料において、短波長領域における発光がビーム入射に伴う減少を示さなかったため、大強度陽子加速器の候補となることがわかった。
明午 伸一郎; 松田 洋樹; 武井 早憲
Proceedings of 6th International Beam Instrumentation Conference (IBIC 2017) (Internet), p.373 - 376, 2018/03
J-PARCセンターの核破砕中性子源(JSNS)やJ-PARCセンターで進めている核変換実験施設では、標的に入射する大強度陽子ビームの形状を測定するために、発光型のプロファイルモニタの開発を行っている。このため、量子科学技術研究開発機構の高崎量子応用研究所のTIARA施設において、アルミナ発光型のプロファイルモニタの試験をArビーム(エネルギ150MeV)を用いて行った。実際の使用が予定される耐放射線性型のファイバイメージスコープを用いてビーム形状を測定したところ、明瞭な形状が得られることが確認された。さらに、発光体のビームに起因する発光量の劣化をスペクトロメータを用いて測定した。その結果、700nmより長波長領域では2.5時間程度の照射時間で20%程度の発効劣化が観測された。一方、700nmより短波長領域では著しい劣化が無いことが確認されたため、測定する波長を選択することにより劣化の影響を防げることがわかった。本発表ではまた、JSNSで用いているプロファイルモニタの現状について報告を行う。
Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; 鈴木 祐未*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 榮 武二*; 高井 公子*; 福光 延吉*; Alothman, Z. A.*; Hossain, M. S. A.*; et al.
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 90(10), p.1174 - 1179, 2017/10
被引用回数：44 パーセンタイル：79.84(Chemistry, Multidisciplinary)放射化法におけるMoは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着材として高いMo吸着性能を有する材料が求められている。このため、メソポーラス構造を持つアルミナの開発を進めている。本研究では、メソポーラスアルミナ(MA)を開発し、比表面積や結晶構造の違いによるMo吸着性能の評価を行った。この結果、焼結温度の違いによるMAの気孔径や比表面積の違いを明らかにするとともに、Mo溶液の違いによるMo吸着性能を明らかにした。
金正 倫計; 齊藤 芳男*; 壁谷 善三郎*; 荻原 徳男
Vacuum, 81(6), p.808 - 811, 2007/02
被引用回数：7 パーセンタイル：30.11(Materials Science, Multidisciplinary)大強度陽子加速器施設3GeVシンクロトロン(J-PARC-RCS)で使用されるアルミナセラミックス真空ダクトの開発に成功した。ダクトは大きく分けて2種類あり、一つは四極電磁石中で使用される直径約378mmの円断面を持つ長さ1.5mのダクトで、もう一つは、偏向電磁石中で使用されるレーストラック断面を持つ長さ約3.5mで15度湾曲したダクトである。これらは、長さ約0.8mのユニットダクトをメタライズとロウ付けにより接合することで実現した。また、ダクト外表面には、ダクト壁抵抗を小さくするために、PR銅電鋳という方法で、銅箔をストライプ上に接合した。さらに、ダクト内面には、壁からの二次電子放出を低減させるために、TiN膜をコーティングした。これらにより、J-PARC-RCSで使用するダクトが実現できた。
西 宏
Fusion Engineering and Design, 81(1-7), p.269 - 274, 2006/02
被引用回数：4 パーセンタイル：30.68(Nuclear Science & Technology)拡散接合継手のシャルピー衝撃試験の吸収エネルギーが小さい原因を明らかにするため、ステンレス鋼とアルミナ分散強化銅の直接拡散接合継手と金インサートを用いた拡散接合継手について、接合界面部に切欠きを付けた試験片の計装化シャルピー衝撃試験と静的3点曲げ試験を行い、その破壊挙動を比較した。また、有限要素法により引張りとシャルピー試験片の弾塑性解析を行い、両試験片の変形特性の相違を検討した。その結果次の結果を得た。衝撃試験と静的曲げ試験結果は等しく、接合継手の吸収エネルギーの低下は、最大曲げ荷重の低下により起こる。これは、接合継手曲げ試験片の切欠き底では両材の応力-ひずみ特性が異なるため、低強度部材のアルミナ分散強化銅界面近傍に変形が集中するためであり、シャルピー吸収エネルギーの低下は切欠き底の変形が一様でなく、局部的に集中するために起こる。
-AlO and 
cells in the presence of desferrioxamine B; Implication of siderophores for the Ce anomaly吉田 崇宏; 尾崎 卓郎; 大貫 敏彦; Francis, A. J.*
Chemical Geology, 212(3-4), p.239 - 246, 2004/12
被引用回数：45 パーセンタイル：63.36(Geochemistry & Geophysics)シデロフォアの一種であるデスフェリオキサミン(DFO)存在下で11種の希土類元素(La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er)の-AlOと細胞への吸着実験をpH7.1で行った。Ceを除いてLaからErまで原子番号が増加するにつれて吸着率が減少した。Ceの吸着率は隣接する希土類元素LaとPrと比較して著しく低くなった。還元剤を添加した系ではLa, Ce, Prの吸着率が連続的に減少した。X線吸収端近傍スペクトル(XANES)分析により、DFO錯体中のCeは4価で存在することがわかった。サイクリックボルタンメトリーでDFO錯体系のCe(IV)/Ce(III)の酸化還元電位を測定したところ、標準酸化還元電位(+1.7V)より1.5V程度低下することがわかった。希土類元素-DFO錯体の錯体安定度は原子番号が大きくなるにつれて増加することより、固相への希土類元素の吸着率が錯体安定度が大きくなるにつれて減少することが考えられる。また、DFOはCe(III)と比較してCe(IV)との親和性が高いために、酸化的環境でCe(IV)を安定化させ、隣接希土類元素と比較して固相による吸着を妨げる影響を及ぼすことが示唆された。
山田 弘一*; 河村 弘; 土谷 邦彦; Kalinin, G.*; 長尾 美春; 佐藤 聡; 毛利 憲介*
Journal of Nuclear Materials, 335(1), p.33 - 38, 2004/10
被引用回数：8 パーセンタイル：48.81(Materials Science, Multidisciplinary)分散強化銅(DSCu)とステンレス鋼はITER遮へいブランケットのヒートシンク材や構造材の候補材料であり、これらは高温静水圧(HIP)法により接合される。本研究では、照射損傷量が約1.5dpaの材料を用いて引張試験や衝撃試験を行い、HIP接合材の機械的特性に対する中性子照射効果を調べた。引張試験の結果、HIP接合材の引張強度はDSCu母材の引張強度と同等であり、中性子照射後も同様の特性を示した。一方、接合界面における主要元素の拡散による影響で、HIP接合材の衝撃特性はDSCu材の衝撃特性より小さかった。衝撃特性の低下は、中性子照射効果の影響より、接合による影響のほうが大きかった。
金正 倫計; 齊藤 芳男*; 壁谷 善三郎*; 田尻 桂介*; 中村 止*; 阿部 和彦*; 長山 毅俊*; 西澤 代治*; 荻原 徳男
Vacuum, 73(2), p.187 - 193, 2004/03
被引用回数：17 パーセンタイル：54.99(Materials Science, Multidisciplinary)J-PARC 3GeV-RCS用アルミナセラミックス真空ダクトの開発を行っている。このダクトは、四極電磁石用として使用される長さ約1.5m円形断面の円筒形状のものと、偏向電磁石用として使用される長さ約3.5mレーストラック形断面の15度湾曲した形状のものに大別される。これらダクトは、長さ0.5-0.8mのユニットダクトをメタライズ後ロウ付けにより必要な長さに成形される。このダクトの最大の特徴は、ビームが誘起する電磁波を遮蔽し、さらにビームが誘起する映像電流を円滑に流すために、ダクト表面に銅箔を電鋳により施している。また、内面には二次電子を抑制するために、TiNコーテイングを施してある。今回、開発に成功したので報告を行う。
金正 倫計; 齊藤 芳男*; 西澤 代治*; 道園 真一郎*
Journal of Nuclear Materials, 318, p.307 - 312, 2003/05
被引用回数：9 パーセンタイル：53.35(Materials Science, Multidisciplinary)大強度陽子加速器施設の3GeVシンクロトロンでは、渦電流の影響を抑制するために、真空ダクト材料として、アルミナセラミックスの使用を検討している。アルミナセラミックスの放射線照射効果を検討するために、原研高崎研2号加速器を利用して2.5MeVの電子線照射を行っている。これまで1000MGyまで照射したサンプルの抗折強度試験及びアルミナセラミックスとチタンの接合強度試験を行ったので現状を報告する。
斎藤 滋; 深谷 清*; 石山 新太郎; 佐藤 和義
Journal of Nuclear Materials, 307-311(2), p.1542 - 1546, 2002/12
被引用回数：37 パーセンタイル：89.18(Materials Science, Multidisciplinary)現在、ITER等の核融合炉の設計において、ダイバータ装置のアーマー材としてW(タングステン)合金の適用が検討されており、冷却構造体である銅合金との接合技術を開発する必要がある。われわれは、高い信頼性や強度を得られる接合法として注目されている熱間等方加圧(Hot Isostatic Pressing; HIP)法を用いたWと銅合金の接合技術の開発に着手した。Wと無酸素銅の直接接合の最適接合条件は1000
・2時間・147MPaで、接合強度はHIP処理した無酸素銅とほぼ等しい。一方、Wとアルミナ分散強化銅との接合は、残留応力や酸化物の形成により、直接接合は困難であるが、両者の間に厚さ0.3mm以上の無酸素銅を挟むことで接合が可能となった。引張り試験の結果、厚さ0.3~0.5mmでは高温で接合強度が低下するため、厚さ1.0mm以上の無酸素銅間挿材が必要である。このときの強度はW/無酸素銅接合体やHIP処理した無酸素銅の強度をやや上回った。
秦野 歳久; 黒田 敏公*; Barabash, V.*; 榎枝 幹男
Journal of Nuclear Materials, 307-311(2), p.1537 - 1541, 2002/12
被引用回数：4 パーセンタイル：29.25(Materials Science, Multidisciplinary)ITER第一壁においてベリリウムとアルミナ分散強化銅の冶金的に接合した構造体が必要である。そこで熱伝導がよく、高い接合強度が得られる高温等方加圧接合法を適用することにした。しかし、直接接合すると熱膨張率の差及び接合面での脆い金属間化合物の生成により十分な性能を有する接合体が得られない問題があった。これらの問題を解決するために、応力緩和及び反応抑止を目的として第3金属を中間層として挿入する方法を考案した。中間層材質,中間層成膜方法,HIP条件等をパラメータに機械試験と金相観察により評価することによって、これらを最適化し良好な性能を発揮する二種類の接合方法を選定した。選定した条件は中間層にアルミ/チタン/銅、接合温度555と中間層に蒸着した銅、接合温度620である。さらにそれら接合体の熱負荷試験により性能を比較し、熱機械特性について考察した。
